《花月若知何时圆》集结了众多实力派演员,全明星阵容成为本剧一大看点,主演黄婷婷曾是SNH48成员,曾经在《全世界都在等你》、《亲爱的孩子》、《逆袭之星途璀璨》等优秀剧作中都有不俗等表现。主演权沛伦也曾参演《重紫》、《传闻中等陈芊芊》、《无心法师2》等优秀影视剧,此次他们二人剧中扮演一对命运波折但爱情坚定的情侣。同时,演员王彦鑫、刘静怡、谢鹏路、裴筝筝、王城钧、李翠翠、陈凯欣等实力派演员也参与了该剧等表演,他们将在剧中扮演重要角色,为故事增色添彩。李秉宪表示在挑选作品的时候,最重要的是感觉。若是在读剧本的瞬间所感受到的情感很有趣很有意思,就会思考接演。被问到是否有收到邀请却拒绝演出,而至今仍感到后悔的作品角色呢?李秉宪也大方承认就是大家都相当熟悉的三部作品:《原罪犯》《寄生上流》与《分手的决心》,也提到自己都因为已接演了其他作品,行程上有所冲突而只好放弃,不过这些作品后来都大放异彩,而不免让他觉得有点可惜。